Ученые раскрыли механизм потерь энергии в квантовых дефектах кристаллов

Микроскопические несовершенства в структуре кристаллов рассматриваются как потенциальные строительные блоки для квантовых сенсоров. Теперь научное сообщество получило более точные инструменты для прогнозирования того, как эти дефекты теряют энергию. Возбуждение электронов лазером в таких структурах, как алмаз или карбид кремния, не всегда приводит к обратному излучению света. При переходе к основному состоянию система может испускать фотон, менять спин электрона или рассеивать энергию в виде вибраций окружающих атомов.

Решение давней проблемы с карбидом кремния

Эти спиновые дефекты могут служить стабильными кубитами, необходимыми для квантовых технологий, включая сенсоринг. Однако их развитие требует полного понимания цикла возбуждения и релаксации. Фундаментальные уравнения квантовой механики хорошо описывают излучение света и переходы между спинами, но предсказание потерь энергии через атомные колебания, известные как внутренняя конверсия, оставалось сложной задачей.

Специалисты из Школы молекулярной инженерии Притцкера при Чикагском университете (UChicago PME) разработали вычислительный каркас, учитывающий полный оптический цикл, включая внутреннюю конверсию. Работа опубликована в журнале Physical Review Letters. Исследование показало, что учет этого процесса устраняет длительное расхождение между теоретическими прогнозами и экспериментальными данными.

Проблемным объектом был дивакансный дефект в карбиде кремния, образующийся при отсутствии двух соседних атомов. Расчеты команды продемонстрировали, что внутренняя конверсия вносит существенный, ранее игнорируемый вклад во время жизни триплетного возбужденного состояния. Включение этого фактора привело теоретические оценки в соответствие с экспериментами, что важно для разработки данного типа дефекта как кубита.

Вклад внутренней конверсии в динамику состояний

«Мы ожидали увидеть эффект, но меньшей величины», — заявил Джулия Галли, профессор электронной структуры и моделирования в UChicago PME и Департаменте химии, старший автор исследования. «То, что мы обнаружили, свидетельствует о том, что процесс внутренней конверсии оказался важнее, чем предполагалось».

Для азотно-вакансионного центра в алмазе, где атом азота расположен рядом с отсутствующим атомом углерода, прогнозы новой модели совпали с недавними спектроскопическими измерениями. Внутренняя конверсия мало влияла на потери энергии в триплетных состояниях, но доминировала при потере энергии синглетных состояний. Эти категории отражают различные конфигурации суммарного спина электронов, и оба результата согласуются с предыдущими гипотезами.

«Мы предоставили недостающее звено пазла, необходимое для полного описания оптического цикла спиновых дефектов», — отметил Галли.

Связь электронных состояний с движением атомов

Главным препятствием для расчетов внутренней конверсии была не нехватка фундаментальных уравнений, а вычислительная сложность. «Хотя уравнения известны, точно описать процесс трудно из-за вычислительных трудностей», — пояснил Стефано Виллани, постдок UChicago PME и первый автор работы. «Необходимо учитывать сложные взаимодействия между электронами и окружающими атомами, что сложно для реалистичных твердых тел, моделируемых системами из сотен или тысяч атомов».

Галли и Виллани сотрудничали с Ю Цзинем, бывшим аспирантом группы Галли, ныне постдоком Института Флэтайрон в Нью-Йорке. Они объединили несколько методов, ранее разработанных в группе. Возбужденные состояния дефекта описывались с помощью многочастичных волновых функций, учитывающих взаимодействующие электроны. Точные математические выводы позволили рассчитать силу связи каждого возбужденного состояния с атомным движением. Полученная формулировка позволяет учитывать связь между каждым состоянием дефекта и всеми вибрационными конфигурациями сотен ближайших атомов одновременно, а не по отдельности.

«В прошлом четкого математического вывода и эффективных алгоритмов не существовало», — объяснил Цзинь. «Новый вывод стал результатом многолетней работы над оптическим циклом спиновых дефектов».

Открытый код и требования к ресурсам

Команда реализовала разработанный каркас в WEST — открытом программном обеспечении для симуляций, оптимизированном для графических процессоров (GPU). Группа Галли развивает WEST в течение последнего десятилетия в рамках Среднезападного интегрированного центра вычислительных материалов (MICCoM), который получает финансирование от Управления основных энергетических наук Министерства энергетики США с 2015 года. Поскольку каркас уже встроен в код, другие лаборатории могут начать его использовать.

«Наша работа теперь может применяться для более точных прогнозов свойств многих материалов, представляющих интерес для квантовых технологий», — заявил Цзинь.

«Процесс внутренней конверсии важен не только для спиновых дефектов, он также связан с процессами, значимыми для энергетических технологий», — добавил Галли. «Это одна из причин, почему эта работа так exciting».

Доступ к коду не снимает высоких вычислительных требований. Галли предупредил, что каркас все еще нуждается в значительных ресурсах. «Мы работаем над способами интеграции машинного обучения в расчеты возбужденных состояний, чтобы повысить эффективность нашего метода», — сказал Виллани.

Параллельно с efforts по снижению затрат команда расширяет применение каркаса на спиновые дефекты в кремнии и на другой класс материалов, используемых в преобразовании и хранении возобновляемой энергии, где внутренняя конверсия играет важную роль.