Les défauts cristallins éclairent la voie aux capteurs quantiques

Les imperfections microscopiques au sein des cristaux constituent des briques potentielles pour les capteurs quantiques. Les scientifiques disposent désormais d'outils plus fiables pour anticiper la dissipation énergétique de ces défauts, un verrou technologique longtemps resté fermé.

Lorsqu'un laser excite les électrons situés sur une faille du diamant ou du carbure de silicium, l'énergie restituée ne prend pas systématiquement la forme de lumière. En retournant vers son état fondamental, le défaut peut émettre un photon, changer de niveau de spin électronique ou libérer sa charge sous forme de vibrations des atomes environnants.

Résolution d'une divergence expérimentale

Ces défauts de spin offrent des qubits stables et lisibles, essentiels aux technologies quantiques. Leur développement exige une maîtrise complète du cycle d'excitation et de relaxation. Si les équations fondamentales décrivent bien l'émission lumineuse et les transitions de spin, la prédiction des pertes par vibrations atomiques, nommées conversion interne, demeurait complexe.

Des chercheurs de l'École d'ingénierie moléculaire Pritzker de l'Université de Chicago ont élaboré un cadre computationnel capturant l'intégralité du cycle optique. Publiée dans Physical Review Letters, leur étude démontre que la prise en compte de la conversion interne résout une discordance persistante entre théorie et expérience concernant une divacance dans le carbure de silicium.

Ce défaut, formé par deux atomes voisins manquants, voit la durée de vie de son état excité triplet fortement influencée par la conversion interne. Giulia Galli, professeure Liew Family en structure électronique et simulations à UChicago PME et auteur senior de l'étude, a déclaré : « Nous nous attendions à voir un effet, mais d'une moindre ampleur. Ce que nous avons découvert est que ce processus de conversion interne s'avère plus important que prévu. »

Pour le centre azote-lacune dans le diamant, où un atome d'azote voisine une lacune de carbone, les prédictions correspondent aux mesures spectroscopiques récentes. La conversion interne contribue peu aux états triplets mais domine la perte d'énergie des états singulets, définis par des arrangements distincts des spins électroniques combinés.

Modélisation des interactions complexes

L'obstacle principal n'était pas théorique mais informatique. Stefano Villani, chercheur postdoctoral à UChicago PME et premier auteur, a précisé : « Bien que les équations soient connues, il est difficile de décrire le processus avec précision en raison de difficultés computationnelles. Il faut tenir compte des interactions complexes entre les électrons et les atomes environnants, ce qui est ardu dans des solides réels modélisés par des centaines ou milliers d'atomes. »

Galli et Villani ont collaboré avec Yu Jin, ancien doctorant devenu chercheur postdoctoral à l'Institut Flatiron à New York. Ils ont combiné plusieurs méthodes développées par leur groupe pour décrire les états excités via des fonctions d'onde à plusieurs corps. Des dérivations mathématiques exactes ont permis de calculer le couplage entre chaque état excité et toutes les configurations vibratoires des atomes proches simultanément.

Jin a expliqué : « Dans le passé, une dérivation mathématique claire et des algorithmes efficaces n'étaient pas disponibles. La nouvelle dérivation a pris forme après des années de travail sur le cycle optique des défauts de spin. »

Intégration logicielle et perspectives

L'équipe a implémenté ce cadre dans WEST, un code de simulation open-source optimisé pour les processeurs graphiques (GPU). Le groupe de Galli développe WEST depuis une décennie au sein du Midwest Integrated Center for Computational Materials (MICCoM), financé par le Bureau des sciences fondamentales de l'énergie du Département américain de l'Énergie depuis 2015. D'autres laboratoires peuvent déjà utiliser cette intégration.

Jin a souligné : « Nos travaux peuvent désormais servir à effectuer des prédictions plus précises sur de nombreux matériaux d'intérêt pour les technologies quantiques. » Galli a ajouté que la conversion interne concerne aussi les technologies énergétiques, rendant ces recherches particulièrement stimulantes.

L'accès au code ne réduit pas les exigences en ressources. Galli a mis en garde contre la lourdeur du calcul. Villani a indiqué travailler à l'intégration de l'apprentissage automatique dans les calculs d'états excités pour améliorer l'efficacité. Parallèlement, l'équipe étend le cadre aux défauts de spin dans le silicium et à une classe de matériaux utilisés dans la conversion et le stockage d'énergies renouvelables.

Référence : « First-Principles Calculations of Internal Conversion Processes in Spin Defects » par Stefano Paolo Villani, Yu Jin et Giulia Galli, 14 octobre 2026, Physical Review Letters. DOI: 10.1103/y6z6-h16k